Nico O'Reilly aprovechó un error garrafal del portero del Arsenal , Kepa Arrizabalaga, para marcar de cabeza el primer gol del City en la segunda parte, y el defensa volvió a marcar instantes después para sellar el triunfo en Wembley el domingo.
La victoria del City fue un momento dulce para Guardiola tras un periodo turbulento que incluyó la eliminación en octavos de final de la Liga de Campeones ante el Real Madrid.
Los empates en la Premier League contra el Nottingham Forest y el West Ham le han dejado a nueve puntos del líder, el Arsenal.
"Hicimos una victoria increíble. Ganar contra ese equipo lo hace especial", dijo Guardiola.
"Significa mucho. Ganar siempre un trofeo es difícil, sobre todo porque, junto con el Bayern de Múnich y el Barcelona, el Arsenal es el mejor equipo de Europa".
"No pudimos ganar ni al West Ham ni al Nottingham Forest. Perdimos contra el Real Madrid en casa y fuera. Nadie apostaba una libra a que ganábamos.
"Es especial porque hemos pasado dos semanas muy duras. Estoy muy contento porque Mikel (Arteta) creó un equipo casi imbatible. Una quinta Copa de la Liga en 10 años no está mal".
Mientras el Arsenal sufría por el error de Kepa, el City disfrutaba de la contribución crucial de James Trafford, que realizó una brillante triple parada en la primera parte, en una historia contrastada de dos porteros suplentes empujados al primer plano.
"James nos salvó en los primeros minutos. Nathan Ake ha estado excelente hoy. Todo el mundo ha contribuido", dijo Guardiola.
"Teníamos que hacer algo que no se nos ha dado bien esta temporada, sin el balón. No puedo creer lo bien que lo hemos hecho en la segunda parte, especialmente contra ese equipo".
Guardiola se mostró extasiado tras el segundo gol de O'Reilly, embarcándose en un jubiloso sprint por la línea de banda que le valió una amonestación.
Fue una celebración que dejó entrever su pasión en una campaña irregular del City, en la que se ha especulado con la posibilidad de que dimita al final de la temporada.
El español no tenía intención de disculparse después de que el City conquistara el 19º trofeo en todas las competiciones durante su brillante década en el cargo, poniendo fin a una racha estéril que le dejó sin títulos el curso pasado.
"Si no puedo celebrarlo en el momento contra ese equipo. La emoción forma parte de mí con la forma en que estamos jugando. Eso fue por los jugadores", dijo.
"No soy una inteligencia artificial. Soy un ser humano. Quiero celebrarlo. Vamos, ¡dame otra tarjeta amarilla!
"Todavía disfruto compitiendo. Hoy ha sido un verdadero reto.
"No es la Premier League ni la Liga de Campeones, lo sé. Pero el rival es increíble. Ha sido muy difícil".